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“深藏"反應(yīng)界面的褐硫鈣石是如何被發(fā)現(xiàn)的？

嫦娥6號(hào)月壤中廣泛存在撞擊產(chǎn)生的玻璃和膠結(jié)質(zhì)，玻璃的總量超過(guò)嫦娥5號(hào)樣品(4, 5)。我們?cè)阪隙?號(hào)樣品中發(fā)現(xiàn)了一種特殊的撞擊玻璃，表面密集鑲嵌著金屬鐵顆粒，這些金屬顆粒的粒徑在幾百納米到幾微米之間。玻璃珠的表面區(qū)域內(nèi)，金屬顆粒均勻鑲嵌在玻璃珠的表面。局部放大的圖像可以觀察到部分鐵顆粒脫落后留下的孔洞。脫落的孔洞在月壤中并不常見(jiàn)，特別在撞擊玻璃和沖擊分散成因的金屬顆粒，因?yàn)榻饘勹F的凝固溫度高于玻璃的軟化溫度(6, 7)。因此，這個(gè)典型的現(xiàn)象吸引了我們的注意力，我們初步猜測(cè)反應(yīng)界面可能存在某種物相。

鑲嵌金屬顆粒的聚焦離子束切片位置和剖面結(jié)構(gòu)。選擇的區(qū)域經(jīng)過(guò)多個(gè)金屬顆粒。FIB剖面圖展示了玻璃珠和金屬球的結(jié)構(gòu)，玻璃均勻，內(nèi)部無(wú)金屬顆粒和未熔融的礦物顆粒，說(shuō)明玻璃形成時(shí)具有較高的溫度。金屬顆粒只鑲嵌在玻璃的表面，表明所有的金屬顆粒均以氣相或者液相的形式沉積在玻璃外部。在單質(zhì)鐵顆粒和玻璃珠之間，存在一層新的物相Oldh即褐硫鈣石(Oldhamite)。由于CaS的原子質(zhì)量較低，因此在HAADF下需要調(diào)試對(duì)比度才能觀察到。單質(zhì)鐵-玻璃兩相中可能存在隕硫鐵等和單質(zhì)鐵伴生的低熔點(diǎn)硫化物，從未發(fā)現(xiàn)過(guò)存在褐硫鈣石。因此，這個(gè)撞擊玻璃珠和月壤中其他玻璃質(zhì)以及金屬鐵顆粒的形成過(guò)程可能具有顯著的差異?？梢园l(fā)現(xiàn)，在金屬鐵表面，存在著100 nm左右厚度的太陽(yáng)風(fēng)損傷層（SW Layer）。SW Layer由密集的氣孔結(jié)構(gòu)形成，并且由表面到內(nèi)部的氣孔直徑逐漸減小。快速傅里葉變換（FFT）圖像表明，氣孔所在的基質(zhì)為α-Fe的晶體結(jié)構(gòu)。金屬表面的氣孔結(jié)構(gòu)表明該顆粒在月表環(huán)境中有著較長(zhǎng)的空間暴露歷史，太陽(yáng)風(fēng)組分趨于飽和(8)。

界面處的冶金過(guò)程——金屬與玻璃的化學(xué)反應(yīng)

在選中的撞擊玻璃表面，褐硫鈣石廣泛存在于金屬顆粒和撞擊玻璃的相界面處，呈片狀或者月牙狀。相似的產(chǎn)狀與廣泛存在的產(chǎn)物表明該過(guò)程是一次單一的事件。能譜的成分也表明，月牙狀的反應(yīng)界面處存在的物相的主體化學(xué)組成為CaS，其中可能固溶少量的O。從原子相來(lái)看，褐硫鈣石屬于立方晶系Fm3m空間群。

嫦娥6號(hào)月壤褐硫鈣石晶體的HAADF中，存在著對(duì)比度不同的亮區(qū)和暗區(qū)。通過(guò)EELS可以發(fā)現(xiàn)，在亮區(qū)中，存在可探測(cè)到的Fe L2,3邊緣峰，而在玻璃基質(zhì)和暗區(qū)中幾乎沒(méi)有Fe。同時(shí)，當(dāng)入射電子束在[1 1 2]方向時(shí)，在HAADF下Ca原子與S原子占據(jù)兩層，在原子相中可以發(fā)現(xiàn)有原子序數(shù)更大的原子取代了Ca的位置。結(jié)合EELS結(jié)果，重原子應(yīng)為Fe，因?yàn)闇y(cè)試樣品中的玻璃相不含鐵，因此鐵元素只能來(lái)自于金屬相。這表明除了玻璃中的Ca離子外，金屬相中的鐵也為鈣鐵石貢獻(xiàn)了少量的陽(yáng)離子，說(shuō)明褐硫鈣石是在富金屬相與含Ca玻璃的界面反應(yīng)中形成的。

多重證據(jù)鎖定撞擊成因

對(duì)褐硫鈣石進(jìn)行了詳細(xì)的表征。從S和Fe元素的EDS-mapping可以發(fā)現(xiàn)，玻璃中S和Fe元素的溶解發(fā)生在褐硫鈣石晶體附近。S溶解的區(qū)域位于金屬鐵相的正下方，這表明S元素可能來(lái)自于金屬相。因此，可以將產(chǎn)狀概括為褐硫鈣石呈新月形存在于金屬鐵相和撞擊玻璃之間，在沖擊玻璃附近可以發(fā)現(xiàn)Fe和S的富集區(qū)。這表明玻璃中的S可能來(lái)自FeS，含有Fe組分的玻璃也是副產(chǎn)物。褐硫鈣石中S的來(lái)源也來(lái)自金屬相，F(xiàn)eS和金屬相中溶解的S可能是S的關(guān)鍵來(lái)源，而Ca只能來(lái)自沖擊玻璃中的CaO。此外，我們還針對(duì)CaS的形成進(jìn)行了一系列的熱力學(xué)計(jì)算。

基于上述證據(jù)，我們推斷褐硫鈣石的形成可能如下：（1）它可能是由富硫撞擊體引起的大撞擊產(chǎn)生的，類似于富硫小行星表面產(chǎn)生的大撞擊，大撞擊的高溫和長(zhǎng)時(shí)間保溫使金屬和硫化物與高溫撞擊玻璃發(fā)生了元素交換；（2）它可能是由達(dá)到月球富硫幔核撞擊（或SPA撞擊）規(guī)模的開(kāi)挖和熱事件產(chǎn)生的。開(kāi)挖可能是由月核或月幔(9)中富硫組分發(fā)生超高溫化學(xué)反應(yīng)形成的大撞擊和廣泛的熱事件引起的。不管是哪種形成機(jī)制，由于該褐硫鈣石位于兩相（金屬和氧化物）的交界處，因此很可能是由撞擊事件引起的高溫多相反應(yīng)形成的，這表明嫦娥六號(hào)月壤來(lái)源的多樣性和熱環(huán)境的復(fù)雜性。

小結(jié)

總的來(lái)說(shuō)，褐硫鈣石在月壤中發(fā)現(xiàn)，它具有2798 K的超高熔點(diǎn)。在地球科學(xué)與小行星等地外天體的樣本中，指示著核幔反應(yīng)、早期的星云凝結(jié)、以及撞擊事件等。月壤中發(fā)現(xiàn)的褐硫鈣石存在于蒸發(fā)沉積產(chǎn)物的反應(yīng)相界面，指示著富硫天體的大型撞擊或者富硫月核經(jīng)受的超大撞擊挖掘事件。