近日，大連化學物理研究所化學動力學研究室光電材料動力學研究組(1121組)吳凱豐研究員與楊陽副研究員團隊在膠體量子點激光研究中取得新進展。該團隊制備了具有優(yōu)異光學性能的低毒性藍光膠體量子點，并以其溶液為光增益介質，實現了高度穩(wěn)定的液體激光輸出。該研究對于推動膠體量子點在激光領域的實際應用具有重要意義。
膠體量子點具有光譜可調諧、發(fā)光純度高、成本低廉等優(yōu)點，在激光領域備受關注。然而，膠體量子點的物理性質使其作為光增益介質面臨挑戰(zhàn)。通常情況下，膠體量子點具有多重帶邊簡并度，需要產生多個激子來實現粒子數反轉，進入到光增益狀態(tài)。然而，量子限域效應使得多激子相互作用顯著增強，多激子態(tài)通常會以非輻射俄歇復合的方式快速衰退，這也大大縮短了光增益壽命(通常在皮秒量級)。一般而言，膠體量子點只能以密堆積薄膜的形態(tài)作為固態(tài)光增益介質，這是因為密堆積能獲得較大的增益系數，從而在光增益衰退之前就建立起有效的光學放大。
吳凱豐團隊長期致力于膠體量子點的超快光物理以及光增益機制研究，觀測到量子點中電聲耦合誘導的亞單激子光增益效應(J. Am. Chem. Soc.，2023)，初步實現了俄歇抑制型量子點在溶液中的放大自發(fā)輻射(Adv. Mater.，2023)。在相關領域積累了豐富的理論基礎和實踐經驗。
本工作中，研究團隊制備了高品質的藍光ZnSe/ZnS核殼量子點。該量子點尺寸緊湊(直徑約7.8納米)，具有自發(fā)形成的漸變型殼層組分(ZnSe1-xSx)，其“光滑"的限域勢阱有助于抑制非輻射俄歇復合，從而延長雙激子壽命和增益壽命。團隊使用飛秒瞬態(tài)吸收光譜研究了該量子點的多激子復合動力學和光增益行為，發(fā)現其具有接近1 納秒的雙激子光增益壽命。該壽命比相同體積的ZnSe核量子點提升近一個數量級，接近此前報道的20納米直徑的復雜核殼量子點的光增益壽命。
尺寸緊湊、增益壽命長的優(yōu)點使得該量子點有望在溶液中充當“染料"的角色，實現液體激光輸出。團隊進一步使用飛秒激光和納秒激光泵浦量子點溶液，均實現了低閾值的藍光放大自發(fā)輻射，并具有較高的增益系數(約53每厘米)。在納秒準連續(xù)光泵浦下，該量子點溶液在經典的Littrow激光腔中成功實現了激光輸出。輸出的激光具有閾值低、方向性好(M2約4.7)、線寬窄(0.2 納米)、可連續(xù)調節(jié)、相干性好(相干時間約1皮秒)、偏振度高等特點。尤其值得指出，該量子點液體激光可以在不攪拌不循環(huán)的條件下實現長時間的穩(wěn)定輸出，比相同波段的藍光染料分子穩(wěn)定性高出兩個數量級以上。 該工作充分展示了膠體量子點在液體激光中的實際應用潛力，也為量子點在光流體學、生物成像和診斷等領域的應用提供了新機遇。
上述工作以“Blue lasers using low-toxicity colloidal quantum dots"為題，于近日發(fā)表在《自然-納米技術》(Nature Nanotechnology)上。該工作在激光腔設計和表征方面獲得了化學動力學研究中心肖春雷研究員和化學激光研究室周冬建副研究員等人的支持，研究得到了中國科學院B類先導專項“基于極紫外光源的化學反應過渡態(tài)精準探測"、中國科學院穩(wěn)定支持基礎研究領域青年團隊計劃、新基石科學基金會科學探索獎、大連化學物理研究所創(chuàng)新基金等項目的資助。
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